ایشان به او نوشتند: «اين دستورى است كه بنده خدا اميرمؤمنان به مالك بن حارث اشتر در فرمانى كه براى او صادر كرده بيان نموده، در آن هنگام كه زمامدارى مصر را به او سپرد تا حقوق بيت المال در آن سرزمين را جمع آورى كند و با دشمنان آنجا جنگ نمايد، به اصلاح اهل آن همت گمارد و به عمران شهرها و روستاهاى آن بپردازد». در اين دستور به امور اقتصادى و مالى، نيروى نظامى و دفاعى كشور اسلام و آمادگى براى دفع هجوم دشمنان و اصلاح امور اجتماعى و فرهنگى و عمران و آبادى بلاد توجه شده است.

امام علی(ع) در نامه 46 نهج البلاغه، به تمجید يكی از يارانش می پردازد كه ظاهرا بر مالک اشتر انطباق دارد. ایشان می فرماید: «تو از كسانى هستى كه من براى برپا داشتن دين از آنها كمك مى گيرم و سركشى و تكبر گنهكاران را به وسيله آنان درهم مى شكنم و گلوگاه هاى خطرناك را به كمك آنها حفظ مى كنم». اين تعبيرات نشان مى دهد كه امام(ع) گروهى از افراد شجاع و صاحب معرفت را انتخاب كرده تا در امور حساس و مهم از آنان كمك بگيرد و مخاطب اين نامه كه مالك اشتر است يكي از آنها است.

سعيد بن عاص، والی كوفه به عثمان نوشت: «كُميل بن زياد و مالك اَشتر و...(که از دوستداران علی(ع) بودند) فتنه انگيزى مى كنند و بر عيب جويى از من و تو و طعنه زدن به دين ما گرد آمده اند و من مى ترسم كه اگر كارشان استوار گردد، فراوان شوند!». عثمان هم دستور تبعید آنان به شام را صادر کرد. در شام هم بین معاویه و اشتر سخنان تندی رد و بدل شد و معاویه به دستور عثمان او را به حمص از شهر های شام تبعید کرد.

امام علي(ع) در ارتباط با شایستگی های «مالک اشتر» می فرماید: «من مالك اشتر را امير شما ساختم؛ گوش به فرمانش دهيد و از او اطاعت كنيد، او را سپر محكم خويش سازيد؛ زيرا بيم سستى و لغزش در او راه ندارد؛ در جايى كه سرعت لازم است كندى نخواهد كرد و در آنجا كه آرامش لازم است شتاب نمى کند».

امام علی(ع) اوصاف ايشان را اینگونه بيان كرده است که: انحرافات اعتقادى، اخلاقى و اجتماعى را اصلاح کرد، بيماريهاى اخلاقى و اجتماعى را مداوا کرد، سنّت رسول خدا را برپا کرد، پاک و با عیب اندک از دنیا رفت، خیر دنیا را بدست آورد و از شر آن در امان ماند، وظيفه خود را در برابر اطاعت خداوند انجام داد و حق تقواى الهى را بجا آورد و ...

امام علی(ع) در نامه 38 نهج البلاغه درباره مالك اشتر به مردم «مصر» می فرماید: «کسی از بندگان خدا را به سوى شما فرستادم که به هنگام خوف، خواب به چشم راه نمى دهد، از دشمن نمى ترسد و به او پشت نمى كند و در برابر بدكاران از آتش سوزنده تر است. به سخنش گوش كنيد و فرمانش را وقتی مطابق حق است اطاعت كنيد؛ او شمشيرى از شمشيرهاى خداست كه نه كُند مى شود و نه ضربه اش بى اثر؛ هيچ اقدامی جز به فرمان من انجام نمی دهد. من با اینکار شما را بر خود مقدم داشتم، زيرا او نسبت به شما خيرخواه و با دشمنانتان سخت گير است».

در تنبيه الخواطر آمده: مالک با اینکه مقام اميري لشگر را داشت، در پاسخ به کسی که در بازار کوفه به او اهانت کرد، به مسجد رفت تا براي او استغفار کند. خوارزمى می گوید: در جنگ صفين هنگام کمبود آب و در حالی که تشنگى در او هویدا بود، آب براي او بردند ولی مالک ننوشید و گفت: تا سپاهيان آب ننوشند، من نمى نوشم.

مورخین در این که نقشه ترور مالک توسط معاویه طرح ریزى شده اختلافى ندارند؛ اما در عامل این کار، گفته شده: معاویه به کدخدای «عَریش» گفت: مدّت بیست سال از تو مالیات نمى گیرم، به شرط آن که در طعام مالک، زهر بریزى. چون مالک در عریش فرود آمد، کدخدا مقدارى عسل آلوده به زهر براى مالک آورد، مالک هم روزه بود چون مقدارى از آن نوشید، هنوز در درونش جاى نگرفته بود که جان باخت.

بعد از شهادت مالک، اندوه بر جان امام(ع) سنگينى مى نمود و بياناتش حاکي از تأسّف بر فقدان بزرگ مرد عرصه ستيز با فتنه هاي شاميان بود. آن حضرت چند روز بر او مى گریست و بسیار در فقدان او اندوهناک بود و مى فرمود: «دیگر مانند او را هرگز نخواهم دید».

معاویه پس از شنیدن خبر شهادت مالک، در پوست خود نمى گنجید و از شدت خوشحالى مى گفت: «على بن ابى طالب، دو دست راست داشت. یکى در جنگ صِفّینْ قطع شد (یعنى عمّار بن یاسر) و دیگرى امروز و او مالک اشتر بود».